——习近平总书记在致中国科学院建院70周年贺信中作出的“两加快一努力”重要指示要求
——中国科学院办院方针
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中国科学院院级科技专项体系包括战略性先导科技专项、重点部署科研专项、科技人才专项、科技合作专项、科技平台专项5类一级专项,实行分类定位、分级管理。
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随着工业化进程的加快及传统能源不断消耗,复合型大气污染问题日益凸显。挥发性有机物(VOCs)是导致区域性大气臭氧污染、PM2.5污染的重要前体物。若要从根本上解决大气污染问题,前体物VOCs的污染防治在其中至关重要。目前,应用最为广泛的VOCs控制与治理技术是以催化剂为核心的催化燃烧技术。
近日,中国科学院城市环境研究所贾宏鹏团队发现,高温诱导载体从Mn3O4到Mn2O3的相变过程,是将其表面单原子Pt物种牢固地限制在载体上的重要前提条件。AC-TEM、DRIFTS、XANES、EXAFS、XRD等表征证明,载体重构的过程中表面的Pt原子由Pt2+转化为Pt4+,Pt与载体之间的相互作用得到极大提升。这种合成策略制备的Pt1/R-Mn2O3-5D,在含水汽的空气下(800°C)煅烧5天后,仍保持单原子分散。与此同时,在不会发生重构的载体上负载的Pt单原子会在高温下团聚形成纳米颗粒。研究结果充分表明,载体重构对于单原子的稳定起到极为重要的作用。进一步进行梯度H2O2蚀刻,能够将亚表层的单原子Pt暴露出来,从而提升催化活性,在苛刻高温催化环境中表现出优异的CH4催化氧化活性与结构稳定性。在60小时的循环高温稳定性实验中,催化剂活性没有发生劣化,且反应后的催化剂性质没有发生改变。
载体重构使得表面Pt维持单原子分散状态(A、B),载体无重构现象发生导致Pt原子迁移团聚形成大尺寸纳米颗粒(C、D)