中国科技网·科技日报合肥6月11日电(记者吴长锋)记者从中国科技大学获悉,该校陆亚林团队的傅正平副教授与韩国蔚山科技大学的李峰博士等合作,以铜基金属无氮有机骨架材料(MOF)为前驱体,将前驱体和双氰胺的混合物在氩气氛中煅烧,再用酸除去金属残余物,获得了一种高效稳定的铜单原子催化剂。该研究成果日前发表在环境和能源领域国际顶尖期刊《能源与环境科学》(Energy&EnvironmentalScience)上。
近年来,催化剂被广泛用于科学研究和工业应用。由于近100%的活性位原子暴露,具有高活性和稳定性的单原子催化剂,被认为是贵金属铂Pt基催化剂的重要替代品。尽管单原子催化剂研究有很大进展,但是目前工作中所实现的单原子负载量还很少,如何提高单原子负载量依然是一个重大挑战。
在科研人员植被出的铜单原子催化剂中,铜原子均匀地负载在氮掺杂的超薄碳纳米片上,铜原子的负载量达到了20.9%(质量比)。研究团队利用合肥光源“软X射线磁圆二色谱学实验站”测量了铜的X射线吸收精细结构谱,确定了铜原子的配位和价态。第一性原理计算表明单原子铜有利于氧气和氢氧分子团的吸附,并且会拉伸氧-氧键,这大大促进了氧的还原过程。在一定电势下,单原子铜催化氧还原反应的质量活性达到了金属铜颗粒的54倍。
这一研究成果,对设计和制备高含量掺杂非贵金属单原子的高效稳定催化剂提供了崭新的思路。
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