哈工大报讯（王振波/文）近日，我校化工与化学学院王振波教授和纽约州立大学布法罗分校的武刚教授合作以ZIF-8高温碳化后的氮掺杂碳(ZIF-NC)为基体，经Fe3+吸附和热活化过程制备了具有原子级分散FeN4活性中心的Fe-N-C催化剂，并借助该模型系统研究并揭示了高性能FeN4活性中心在热活化过程中的形成机理，如图1所示。
图1以氮掺杂多孔碳(ZIF-NC)吸附Fe3+建立的模型系统示意图
高性能、低成本非贵金属氧还原催化剂的研究制备是实现质子交换膜燃料电池商业化应用的关键，Fe与N共掺杂的碳材料(Fe-N-C)是目前活性最高的非贵金属催化剂，其中FeN4配位结构被认为是最主要的活性中心。但是高性能FeN4活性中心的形成机理尚不明确，因为现有催化剂都是通过高温热解过渡金属盐、氮源、碳源组成的前驱体制备的，Fe-Nx结构的演化过程与高温碳化过程及氮掺杂过程同时发生。探索并研究FeN4活性中心的形成机理有助于Fe-N-C催化剂的合理设计与性能的进一步提高。
图2热活化过程中催化剂的结构-性能演化及其第一性原理研究
JiazhanLi,HanguangZhang,WidithaSamarakoon,WeitaoShan,DavidA.Cullen*,StavrosKarakalos,MengjieChen,DamingGu,KarrenL.More,GuofengWang,ZhenxingFeng*,ZhenboWang*,andGangWu*.ThermallyDrivenStructureandPerformanceEvolutionofAtomicallyDispersedFe-N4SitesforOxygenReduction.Angew.Chem.Int.Ed.,2019,Inpress