开通VIP，畅享免费电子书等14项超值服
首页
好书
留言交流
下载APP
联系客服
2023.07.10上海
【干货】300个SCI论文优美句子及句型分析（电催化篇）>>
第一作者：张鹏
通讯作者：潘原
通讯单位：中国石油大学（华东）
研究背景
日益增长的能源和环境需求，要求更加高效、清洁的能量储存和转换装置。可充电锌空电池有望在下一代能量储存体系中得到发展和应用。高性能的锌空电池依赖于阴极双功能催化剂的合理化设计。单原子催化剂（SACs）凭借高的原子利用率和优异的催化活性，在双功能氧还原/氧析出反应（ORR/OER）中展现了广阔应用前景。然而，理解单原子催化剂在ORR/OER反应中的动态机理仍然存在挑战。此外，通过分析SACs的ORR/OER动态机理，提出合理的调控策略来提高SACs的双功能催化活性，助力高性能锌空电池的发展是十分必要的。
摘要图
图1.可充电锌空电池潜在用途和反应机理
图2.锌空电池双功能催化剂发展历程
本文要点
要点一：双功能单原子催化剂的ORR/OER动态机理
要点二：双功能单原子催化剂在锌空电池中的应用
要点三：提高SACs双功能催化活性的调控机制
双原子位点能够改变催化模式，氧分子在双金属位点的催化模式可由单原子位点的“端式”吸附转变为“桥式”吸附，降低反应能垒，极大增强ORR/OER反应活性。而缺陷位点能够激活单原子催化剂的催化活性，处于边缘和缺陷结构的单原子位点能够改变金属中心的电子对称性，进而优化ORR/OER反应中间体的吸附行为，降低反应能垒，进而增强SACs的ORR/OER催化活性，同时，本文特别总结了复合策略，用于打破ORR/OER反应中间体在单原子催化剂活性中心吸附缩放关系的限制，提高SACs基催化剂的ORR/OER催化活性。一方面，复合的第二相催化剂能够调控单原子催化剂的电子结构，提高SACs的ORR/OER本征催化活性。另一方面，复合的第二相能够单独作为ORR或者OER的催化活性中心，提高单原子基催化剂的整体ORR/OER活性。因而复合调控被视为能够有效提高可充电锌空电池充放效率和循环性能的有效策略。
本研究不仅对于提高SACs的氧双功能催化活性、提升可充电锌空电池的充放效率和稳定性具有积极影响，而且对研究者探索其他具有多功能催化活性的SACs具有重要的指导意义。
要点四：展望
其次，催化剂的设计也依赖于合成手段的提升，发展精细的合成手段，定向合成具有特定催化结构和催化活性的单原子催化剂迫在眉睫。催化剂的稳定性包括储存的稳定性和工作状态的稳定性，也是考察催化剂性能的一个重要指标。增强SAC中金属和基底的稳定性，设计具有稳定结构的单原子催化剂对于其实际应用具有重要意义。最后，可充电锌空电池是一个涉及阴极，阳极，隔膜，电解液的系统工程。在优化SACs的ORR/OER催化活性的同时，提升锌空电池的系统配置也有利于可充电锌空电池的性能。
PengZhang,KuoChen,JiayeLi,MinminWang,MinLi,YunqiLiuandYuanPan*,BifunctionalSingleAtomCatalystsforRechargeableZinc-AirBatteries:FromDynamicMechanismtoRationalDesign,AdvancedMaterials,2023,10.1002/adma.202303243
第一作者：陈柯宇
通讯作者：黄宝成
发表期刊：AppliedCatalysisB:Environmental
期刊5-YearImpactFactor：20.744
通讯单位：杭州师范大学
图片摘要
成果简介
近日，杭州师范大学工学院黄宝成副教授在环境催化领域著名期刊AppliedCatalysisB:Environmental（IF=24.319）上发表了题为“Singleatomcatalystsforuseintheselectiveproductionofhydrogenperoxideviatwo-electronoxygenreductionreaction:Mechanism,activity,andstructureoptimization”的综述论文，系统总结了应用于二电子氧还原反应选择性产过氧化氢的单原子催化剂的机理和结构优化调控方法，为未来进一步设计该类型催化剂提供了指导。
引言
过氧化氢（H2O2）在环境修复、化学合成等领域中均有广泛引用，其需求也相应迅速增长。目前工业规模的H2O2合成主要依赖于高能耗的蒽醌工艺，这种多步骤的合成方法通常需要大规模基础设施同时还会产生多种副产物。通过二电子氧还原反应（2e-ORR）生产H2O2是一种可替代的技术，有效地克服多种H2O2生产过程中的难题。设计经济、高效的2e-ORR电催化剂来支撑H2O2工业规模生产则是关键。与纳米级催化剂相比，单原子催化剂（singleatomcatalysts,SACs）理论上具有100%原子利用率，表现出了较高的稳定性和高催化活性。但是，SACs的实际催化活性很容易受到诸如催化剂几何效应，以及配位环境和基底载体等的影响，深入了解上述因素如何影响催化中间产物的形成和催化选择性是SACs催化剂设计和应用的基础。
图文导读
图1.(a)单原子催化剂结构模拟示意图.(b)单原子催化剂中金属原子上吸附*OOH、*O和*OH的结构.(c)在酸性介质中2e-和4e-途径的ORR过程.
ORR的活性和选择性在很大程度上受制于中间物与活性中心的相互作用，这可以通过其吸附能来反映。为了合理地设计具有最佳选择性和催化活性的SACs，了解ORR在SACs上是如何工作的至关重要。在此，我们采用一个典型的SACs结构来讨论其反应机制（图1a）。与拥有连续活性位点的纳米级催化剂不同，ORR过程中的中间物和SACs是连接在一起的，以避免O-O键的裂解（图1b）。图1c展示了在酸性介质中可能存在的两种ORR机制。
图2.(a)4e-(黑线)和2e-(红线)ORR的自由能变化.(b)2e-ORR(绿色)和4e-ORR(蓝色)的活性火山图.(c)在0.70V时，2e-ORR的自由能图.(d)*OOH中间体结合能图.
如图2a所示，2e-和4e-途径相互竞争。为了优化H2O2的生产，应用于2e-ORR的SACs必须拥有合适的O2的吸附能和*OOH的吸附能，同时避免*OOH的解离。对2e-ORR产物有亲和力的催化剂可以防止H2O的合成。防止*OOH中O-O键的解离是避免4e-途径的关键，因此促进*O生成的催化剂不适合用于2e-ORR。然而尽管我们已经得知了这些关键的细节，但活性中心的模糊性和结构-性能关系的不可预测性使我们很难推进催化剂的开发。
图3.(a)*OOH在Mo-O3S-C上吸附的原子构型.(b)*OOH在Mo-S4-C上吸附的原子构型.(c)在反应的平衡电位下，2e-ORR在三种催化剂上的自由能图.(d)Ni-3d的状态密度.(e)掺杂P的量对CoN4分子中Co-N键的平均键长和伸长的影响.(f)不同含量的掺杂P的极限电位是ΔG*OOH的函数.
在碳基质上以M-N-C形式存在的SACs更为常见，然而通过直接改变配位环境可较好改变受控催化途径的内在结合强度，削弱对中间产物的吸附，使ORR从4e-途径转向2e-途径。引入其他配位原子或官能团也是实现高选择性的有效和通用策略。在某些情况下，当M-O4中的O配位被改变为氧化-S配位或噻吩-S配位时，碳底物将分别被赋予得电子或失电子的特性。进一步影响催化剂对中间体的吸附能力，从而改变ORR的途径，提高2e-途径的选择性。
图4.(a)具有代表性的zigzag(ZZ)和扶手形(AC)边缘构型.(b)2e-ORR的理论活性火山图.(c)在FeN4-C10、FeN4-C12和FeN4-C8活性位点上通过*OOH解离途径还原O2的计算自由能演变图.(d)三个模型与*O2的电荷密度差异的侧视图和顶视图.
孤立的金属原子可以通过共价和电子相互作用与基底紧密结合，孤立的金属原子的电子结构可以受到基底的很大影响，因此选择一个合适的载体可以提高催化活性。考虑到碳化合物的高可调性和环境友好的优点，它们被视为有前景的2e-ORR催化剂。平面活性碳基底可以通过增加缺陷改变基础构型的方式提高2e-途径的选择性。此外，由于CNT具有良好的定义和均匀的sp2杂化碳网络，为研究SAC的结构-功能关系提供了理想的模型载体。需要注意的是，基底优化虽然可以调节SACs的活性，但也不可避免会影响其稳定性和选择性。
图5.(a)吸附在活性点上的O2的不同结构示意图.(b)原始Pt/C上的ORR途径.(c)碳涂层Pt上的ORR途径.(d)O2在FeN4-C10、FeN4-C12和FeN4-C8上的吸附类型.
除了优化中间体*OOH在活性位点上的吸附外，还应该注意调节O2分子在2e-ORRSACs的吸附构型。未分散的金属活性中心通常显示两种结构的O2吸附构型，即Griffiths型和Yeager型。相反地，在SACs上观察到Pauling型的O2吸附结构。Pauling型是一种末端弱吸附型，对2e-ORR来说是比较好的。在三种O2吸附构型中，末端O2附具有更容易发生。由于金属活性位点在原子尺度上分布，O-O键断裂的机会明显降低，表明SACs在通过2e-ORR生产H2O2方面具有固有的优势。合理设计SACs以避免O2的侧向吸附构型，就有利于H2O的生产。
图6.(a)酸处理后以及稳定性测试后的TiC和TiN的Ti2pXPS光谱.(b)使用旋转环盘电极的Pd1/N-C和PdNP/C的ORR性能在耐久性测试之前和之后.(c)Pd1/N-CSAC的HAADF-STEM图像和耐久性测试后的HAADF-STEM图像.
小结
2e-ORR是一种有前景的H2O2绿色合成方法，为了进一步推进该技术的应用，有必要提高催化还原O2到H2O2的催化剂的活性、选择性和稳定性。本文从2e-ORR的热动力学角度阐明SACs的工作机理，总结了当前常见的SACs催化剂的催化性能，讨论了SACs电子结构和反应活性优化的途径和方法，最后从工程化应用角度探讨了催化剂活性-选择性-稳定性之间的平衡关系，以期为该技术的应用提供支撑。
▲第一作者：白雪
通讯作者：管景奇
通讯单位：吉林大学
单原子催化剂（SACs）是金属物种以孤立原子的形式分散的催化剂。与传统催化剂相比，SACs具有100%的原子利用效率，在低金属负载下可实现较高的催化性能，大大降低了生产成本。单金属位点具有均匀且可调节的配位结构，可以催化特定反应和提高产物选择性。由于高内聚能，单个金属原子倾向于聚集形成纳米团簇。为了获得稳定且高度分散的金属原子，通常需要将金属原子锚定在基底上。作为一种新型的二维材料，金属碳化物，氮化物和碳氮化物（MXenes）的结构通式为Mn+1XnTx，其中M是过渡金属（TM），X是碳/氮元素，T是表面官能团（O，OH，F等），n=1，2，3或4。由于高的表面能，可调的电子结构和均匀的原子排列，MXenes是锚定孤立单原子的理想基底。基于此，吉林大学管景奇教授团队总结了目前以MXenes为载体的单原子催化剂的研究进展。
Figure1综述大纲
主要内容
1.MXene基单原子催化剂的合成策略
MXene的带负电荷的表面T官能团和在合成过程中形成的天然M和T空位是单原子的锚固位点。在官能团处吸附、在金属空位处锚定和在表面终止基团空位处锚定是合成MXene基单原子催化剂的主要策略。合成MXenes基单原子的不同方法均涉及以下三个步骤：1）金属阳离子在静电引力作用下靠近MXene；2）利用MXene本身或其他还原剂的还原性，金属阳离子被还原到零价；3）由于与MXene发生电子转移，金属而被氧化到高价态。然而，为了确保结构的稳定性，TM原子的类型和负载是有限的。
2.MXene基单原子催化剂的应用
3.MXene基单原子催化剂的前景和挑战
通讯作者简介
个人主页：
论文信息：
ApplicationsofMXene-basedsingle-atomcatalysts
XueBai,JingqiGuan*
SmallStructures
DOI:10.1002/sstr.202200354
全文速览
催化是化学工业的发动机。现代多相催化技术的创新推动了石油、电力、化工和环境修复行业的发展。异相催化剂在可再生能源利用、绿色化工和碳中和等化学过程中也发挥着关键作用。尽管催化研究已经取得了巨大的发展，但仍有许多挑战有待解决。催化活性和选择性不理想限制了工业生产效率，增加了分离成本，并导致环境污染。对于新的化工工艺，催化效率低、生产成本高直接阻碍了其大规模应用。
Figure1.Schematicillustrationofthedispersionstateofmetalspecieson(fromlefttoright)SASCs,DASCs,andNSASCs.Figure1.Schematicillustrationofthedispersionstateofmetalspecieson(fromlefttoright)SASCs,DASCs,andNSASCs.
在非均相催化中，反应物与催化剂之间的相互作用发生在固体表面的活性位点上。提高活性组分(通常是活性金属)的表面原子比可以直接提高催化效率。金属非均相催化剂的表面原子比理论上可以提高到100%，这与表面金属原子完全暴露的催化剂相对应。将金属活性组分缩小到单原子尺度是提供金属利用率最大化催化剂的途径。然而，零价金属单原子极其不稳定，需要固体宿主材料(氧化物、沸石、碳、杂原子掺杂碳等)承载O、C、N、S、P等连接原子，才能与金属单原子形成化学键，形成稳定的金属单原子位点。1215金属单原子及其局部配位环境构成金属单原子位。大量的金属单原子位点(M1位点)及其宿主材料共同形成金属单原子位点催化剂(SASC)。原子分散的金属及其邻近的配位环境在确定活性、选择性和稳定性方面起着至关重要的作用。
图文精读
SASCs的结构特点决定了原子分散金属与载体上的配位原子(C、N、O、S、P)之间的相互作用对金属单原子的稳定至关重要。除了典型的金属与非金属配位原子的键合外，一类特殊的sasc，即单原子合金(SAAs)，也可以利用金属-金属相互作用在金属载体上制备。在SAAs中，典型SASC的非金属载体被金属支撑所取代，活性金属单原子以金属-金属键的形式与金属支撑相互作用。在SASCs的发展过程中，金属-载体相互作用(MSI)的研究几乎贯穿于对其合成、结构和催化反应机理的探索。
结果表明，Ti1位点催化环己烯的环氧化反应具有较高的选择性。1999年，Iwasawa等人将金属前驱体浸渍在MgO载体上，然后在氧化气氛中煅烧，获得了Pt1/MgO。作者认为在该Pt1/MgO中，分离的Pt4+离子取代了Mg2+在MgO晶格的顶层，并通过静电作用与O2离子固定。Pt1/MgO能有效催化丙烷的燃烧。2001年，Heiz等开发了一种质量选择软着陆方法，将精确控制Pd原子数的Pdn(1≤n≤30)沉积在MgO(100)上。发现乙炔聚合发生在单个Pd1位点和Pdn(2≤n≤30)簇上。2003年，Flytzani-Stephanopoulos等人发现非金属Au和Pt是水气转移(WGS)反应的实际活性位点，而非Au纳米粒子(NP)和PtNP对应物。2005年，Xu等成功制备了具有选择性加氢1,3-丁二烯活性的Au1/ZrO2。在这些早期的研究中，研究人员依靠光谱学、化学吸附或其他方法来推断SASCs中金属组分的单分散状态。
2007年，Lee的团队制备了一种Pd1/Al2O3SASC，在酒精氧化中表现出比纳米催化剂更好的性能。Lee等结合像差校正扫描透射电镜(AC-STEM)和x射线吸收光谱(XAS)对Pd1/Al2O3进行表征，为Pd1位点的存在提供了直接证据。AC-STEM图像显示了低对比度Al2O3载体上分离的单个Pd原子，扩展x射线吸收精细结构(EXAFS)分析证实了PdO键的形成和PdPd键的缺失。
这两种表征方法已被发展成为SASCs的主要判断标准。2011年，张涛院士团队采用共沉淀法合成了一种高效的Pt1/FeOx催化剂，并成功催化了一氧化碳的选择性氧化。结合AC-STEM,XAS和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)，以明确地确认Pt物种的原子分散。进行了密度泛函理论(DFT)计算，以揭示Pt1位点是如何在FeOx上稳定的，并解释为什么Pt1/FeOx表现出显著增强的CO氧化活性(图2)。在这篇报告中，正式提出了单原子催化的概念。
2.单原子催化剂合成方法
SASCs的合成策略已经从浸渍法、质量选择软着陆法、共沉淀法发展到原子层沉积(ALD)策略、主客体策略、光化学合成等。在这些方法中，大多数选择金属前体(如金属硝酸盐、金属氯化物和金属乙酰乙酯)作为起始材料，并对其进行热处理或光照射，以分解原始结构。同时，一个带有连接原子的载体准备捕获和稳定这些金属原子，并形成一个受载体支撑的SASC。
与上述使用单核金属化合物作为金属前体的方法不同，最近开发了一种基于金属NPs转化为金属单原子位点的制备SASCs的新方法。这种方法代表了一种全新的自上而下的思路，即通过将金属从三维(3D)缩小到零维(0D)来合成SASC。由于合成过程中涉及金属MM键的断裂，因此难点在于MM键断裂和MSI形成的协同调控，MSI要求比MM相互作用更强。同时，应限制将小金属NPs烧结成较大的NPs。例如，Datye等人报道了一种原子捕获策略来制备CeO2支持的PtSASCs。该方法将1wt%PtNPs/Al2O3与CeO2混合，然后在800°C的空气中老化。在时效过程中，CeO2棒或多面体从PtNPs/Al2O3中捕获移动Pt原子并形成sasc(图4a)。Li等人开发了一种适应性更强的纳米粒子到单原子的过渡途径
3.单原子催化剂表征
研究SASCs的结构及其在催化反应中的变化对理解单原子位点催化的合成、催化和构效关系具有重要意义。
电子显微镜(EM)成像技术是表征SASCs的重要工具之一。早在1970年，Langmore等人利用高分辨率(HR)STEM技术观测到碳膜上的单个U和Th原子。如今，随着电磁技术的发展，用AC-TEM或AC-STEM可以观察到SASCs。该电子显微镜配备的电子能量损失能谱(EELS)和能量色散x射线能谱(EDS)模块可以同时获取SASCs中的元素分布信息。值得一提的是，利用EELS表征得到了电子结构。核心损失电子能级的能量损失近边缘结构(ELNES)与费米能级以上的电子态有关，提供了价态信息。然而，受高信噪比(SNR)的限制，EELS很难获得SASCs中单个M1位点的信息。有报道称，该信息是通过叠加和平均多个M1位点的EELS信号获得的。随着电磁技术的发展，实现现场观测的环境TEM(E-TEM)和环境STEM(E-STEM)应运而生。具有原子级分辨率的E-(S)TEM是研究催化剂反应和失活机理的必要手段。
红外光谱是分子结构或官能团识别和反应机理研究中必不可少的表征工具。在SASC研究中，红外光谱通常用于获取表面信息、测定反应速率、探索催化机理等。CO作为探针分子，通过比较CO键振动频率的变化来表征M1位点和M个NPs的相对比例。Stair等人进行了同位素13CO-12CO交换实验，以确定CO在PtNPs和Pt1位点上的反应性。与12CO相比，13CO在红外光谱中的吸附峰红移约50cm1。当气氛从13CO切换到12CO时，13CO在PtNPs上的吸附峰位置在30s内恢复到2080cm1处12CO的吸附峰位置。相比之下，Pt1位点的吸附峰在18min后仍未恢复。交换实验表明，在Pt/SiO2中，CO吸附在Pt1位点上的活性低于吸附在PtNPs上的活性。红外光谱具有显著的优势，它不需要真空，因此可以方便地应用于原位或operando表征，以收集最接近的信息。
将催化性能与AC-STEM、热重质谱(TG-MS)、程序升温还原(TPR)和x射线光电子能谱(XPS)表征结果相结合，确定Ni单原子位点是CO2活化的活性位点，具有反应物诱导的表面覆盖机制。随着温度的升高，碳酸基盖层不断向甲酸盐转变，Ni单原子位点聚集成Ni簇，导致对CH4的选择性发生变化。
X射线表征是获取物质晶体结构、电子结构和配位环境等信息的有力手段。
20世纪70年代，在改进XPS的压力极限方面取得了重大进展，建立了一系列AP-XPS/NAP-XPS仪器。Waluyo等利用AP-XPS研究了在CO气氛下PtCuSAA催化剂表面成分的变化，发现CO的存在导致Pt在PtCuSAA中从亚表面向表层偏析。应用AP-XPS技术检测了载体上M1位点的团聚和氧空位(Ov)的变化。CO气氛下原子捕获(AT)和强静电吸附(SEA)法制备的Pt1/CeO2的变化进行了表征，发现AT法制备的CeO2更容易形成Ov，具有更强的PtCeO2金属-载体相互作用。Li等人比较了在1mbar的H2气氛下CeO2(111)和(100)位面的Pd1位点的变化，发现与(111)位面的相比，(100)位面的更容易减少并产生更多的Ce3+，这阻止了Pd1位点的聚集。
XAS技术已广泛应用于SASCs的表征。x射线吸收近边光谱(XANES)提供电子结构信息。EXAFS阐明了金属原子周围的键合信息，为区分纳米催化剂和sasc提供了强有力的证据。XAS对样品槽没有真空要求，这保证了它在原位表征中的应用。
尽管XAS是获取M1位点周围的化学结构的强大工具，但它也有局限性。当SASC中的金属载荷过低或支架中存在干扰元素时，可能无法采集到高质量的信号。XAS提供了整个样品中金属物种配位环境的平均信息。如果样品的活性位点不均匀，则可能检测到归因于多个结构的重叠信号。当表征具有扁平形态的纳米团簇时，XAS可能会对单原子位点的结构得出错误的结论，这类纳米团簇可能表现出相对较弱的金属-金属键合特征和较强的金属-载体键合特征。
双原子位点催化剂(DASCs)是指在孤立的活性位点上含有双金属原子/离子或含有两个不同的金属单原子位点，在催化中具有协同效应的催化剂。DASCs的催化性能可以通过添加第二个金属单原子位点来调节。
目前报道的dasc可分为同核dasc(活性位点上的两个金属原子是相同的)和异核dasc(活性位点上的两个金属原子是不同的)(图1)。对于同核dasc,M-M相互作用的出现改变了原有M1位点的电子结构和吸附能力。
6.纳米单原子催化剂
许多报告表明，纳米催化剂和SASCs具有不同的催化途径和不同的产物选择性。与纳米催化剂相比，SASCs具有更高的金属利用率，在减少贵金属使用量方面具有很大价值。然而，SASCs并不适用于需要金属系合位点的催化，这使得SASCs无法完全取代纳米催化剂。
近年来，含有NPs和M1位点的催化剂逐渐被报道出来。这些催化剂有潜力结合SASCs和纳米催化剂各自的优势，弥补纳米催化剂和SASCs各自的局限性。在这里，我们将纳米单原子位点催化剂(NSASCs)定义为一类催化剂，它包含单原子位点和纳米粒子位点，直接(与反应物、中间体等作用)或间接(调节另一个位点或从空间结构加速反应速率)参与催化过程(图1)。
SASCs中的M1位点通常带有部分正电荷(δ+)，而纳米催化剂中的金属NPs通常处于零价态。这种电子结构的差异使得NSASCs中缺电子的M1位点和富电子的NPs位点能够吸附不同种类的反应物，并在催化过程中协同催化反应。例如，Geng等人制备了一种Pd1+NPs/TiO2催化剂，可以在室温下催化醛和酮的加氢。
7.SASC对实际工业化的挑战与机遇
研究人员在SASCs的合成、结构和催化方面取得了显著进展。将SASC应用于工业生产是SASC研究的重要目标之一。具有高结构强度和高比表面积的催化剂在工业生产中具有良好的应用前景。
Al2O3具有成本相对较低、耐热性好、机械强度高、化学性能稳定等优点，被广泛用作多相催化剂载体。用这种不可还原氧化物支撑的sasc也有报道。例如，Szanyi等报道了CO2加氢过程中γal2o3支持的Pd1和Ru1SASCs。将钯和钌的负载分别降低到0.5和0.1wt%，以达到原子分散的目的。Datye制备了0.5wt%的Pd1/γ-Al2O3，用于催化CO的低温氧化。此外，也有关于使用其他具有高比表面积的氧化铝相作为sasc载体的报道。
沸石是一类具有分子筛孔和孔道的高结晶度铝硅酸盐。沸石具有热稳定性高、比表面积大、孔结构清晰、表面酸度易控制等优点。沸石是工业催化中应用最广泛的载体材料之一，也被报道为SASCs的载体。
总结与展望
随着研究的深入，SASCs的合成和表征的知识、经验和方法都取得了显著的进展。原位表征技术有助于我们了解SASCs的催化过程、与反应物的相互作用机制以及活性位点的动态演化(如反应过程中配位环境的变化和金属原子的迁移)。然而，受表征技术发展的限制，我们对催化剂的电子结构及其在实际工作状态下的动力学的认识仍然不足。为了了解实际反应体系中SASCs的催化机理和动力学，设计更好的SASCs，需要更精确的现场装置和计算模拟。
M1位点的孤立单一性以及载体与M1位点之间独特的相互作用使SASCs具有独特的催化活性。精确调控SASCs的配位环境和电子结构，合理调控MSI是优化SASCs催化的重要途径。尽管SASCs显示出提高贵金属原子利用率和降低成本的潜力，但SASCs中M1位点的单一性使它们无法在需要金属系合位点的催化系统中表现出活性。DASCs和NSASCs的出现可以通过增加金属核的数量(在DASCs中)或引入金属系综(在NSASCs中)来改变这种情况。在DASCs中，引入第二个金属原子可以调节宿主m1位点的结构或提供双核金属位点，以扩大SASCs的催化范围。NSASCs中NPs和M1位点的共存有望结合SASCs和NP催化剂的优势，实现低成本、高选择性、高稳定性和抗毒性的高级催化剂应用于催化应用。
【6】Mater.Today：机械化学制备单原子催化剂技术及各种催化应用
单原子催化剂规模化制备的研究进展
（1.中山大学化学学院，广东广州510000；2.先进能源科学与技术广东省实验室，广东惠州516000；3.中山大学惠州研究院，广东惠州516000；4.化学与精细化工广东省实验室，广东汕头515041）