摘要:铂(Pt)是公认的优秀助催化剂:一方面,Pt能抑制光催化过程中光生载流子的复合;另一方面,Pt能降低光解水制氢反应过电势。尽管如此,高昂的价格和极低的丰度限制了Pt在光解水制氢中的应用。Pt基过渡金属合金在多种催化反应中呈现出卓越的催化性能,是潜在的助催化材料。在本工作中,我们利用Co、Ni、Fe等过渡金属部分取代贵金属Pt,并以乙二醇为还原剂,通过原位还原H2PtCl6和过渡金属盐制备了Pt-M/g-C3N4(M=Co,Ni,Fe)复合材料。在可见光照射下,1%(w)Pt2.5M/g-C3N4(M=Co,Ni,Fe)均表现出比同样条件下Pt负载的复合材料更高或者相当的光解水制氢性能。其次,我们通过调节Pt/Co的原子比例以及Pt-Co合金的负载量进一步优化了光催化性能。结果显示:1%(w)Pt2.5Co/g-C3N4复合材料表现出最高的光解水制氢性能,是同样条件下Pt负载的1.6倍。电化学阻抗谱(EIS)和光致发光光谱(PL)表明光催化性能的提升得益于电子从g-C3N4向Pt2.5Co的有效传输以及光生载流子复合被有效抑制。这一工作显示Pt基过渡金属合金在高效光解水制氢中具有潜在的应用前景,对于开发低成本、高效助催化剂具有一定的指导意义。
王梁,朱澄鹭,殷丽莎,黄维.Pt-M(M=Co,Ni,Fe)/g-C3N4复合材料构建及其高效光解水制氢性能[J].物理化学学报,2020,36(7),1907001.doi:10.3866/PKU.WHXB201907001
LiangWang,ChengluZhu,LishaYin,WeiHuang.ConstructionofPt-M(M=Co,Ni,Fe)/g-C3N4CompositesforHighlyEfficientPhotocatalyticH2Generation[J].ActaPhysico-ChimicaSinica2020,36(7),1907001.doi:10.3866/PKU.WHXB201907001
Fig1
XRDpatternsof1%(w)PtCN(black)and10%(w)Pt2.5CoCN(blueandinset)."
Fig2
TEMimagesof1%(w)PtCN(a,b)and1%(w)Pt2.5CoCN(c,d)."
Fig3
UV-Visdiffusereflectancespectraofpristineg-C3N4(green),1%(w)Pt/g-C3N4(black),1%(w)Pt2.5Co/g-C3N4(blue)."
Fig4
PhotocatalyticH2evolutionperformanceoverPt,CoandPt-CoalloysofdifferentatomicratiosloadedCNat1%(w)loadingamount(a,b)andoverPt2.5CoCNatvariousloadingamounts(c,d)andstabilitytestover1%(w)Pt2.5CoCN(e)andphotocatalyticH2evolutionrateoverPtbasedbimetalliccocatalystsloadedCNat1%(w)loadingamount(f)."
Fig5
AtentativemechanismproposedforenhancedphotocatalyticperformanceofPt2.5CoCN."
Fig6
PLspectraofpristineCN,PtandPt2.5ColoadedCN.(b)NyquistplotsofEISwithpristineCN(red,solid:inthedark,hollow:underlight),Pt(black,solid:inthedark,hollow:underlight)andPt2.5Co(blue,solid:inthedark,hollow:underlight)loadedCNworkingelectrodesatvoltageof0.3V(vsRHE)."